(Article) PNAS：CuAg电催化剂选择性还原 CO

DOI: 10.1073/pnas.1821683117

Title: Selective reduction of CO to acetaldehyde with CuAg electrocatalysts

Link: https://www.pnas.org/content/early/2020/01/23/1821683117

摘要：

电化学还原 CO 可以作为 CO₂转化为多碳燃料和化学品的一个顺序步骤。 在这项研究中，我们提供了关于如何通过精心控制催化剂组成及其周围的反应条件，使 CO 还原的选择性几乎完全转向单一的多碳氧化物。 在碱性反应条件下，我们证明了平面 CuAg 电极可以将 CO 还原为乙醛，在碳基上，CO 的法拉第效率超过50% ，选择性超过90% ，电极电位为-0.536 vs RHE。 通过提高 CuAg 电极的粗糙度，使得电极对乙醛的法拉第效率进一步提高到70% 。 密度泛函理论计算表明，Cu 上的 Ag 原子减弱了还原型乙醛中间体的结合能，抑制了其进一步还原为乙醇，说明 Ag掺入对乙醛选择性的改善是由于电子效应的影响。 这些发现将有助于设计能够引导复杂反应网络和实现所需产品的高选择性的催化剂。

图文导读：

要点1：CuAg表现出更高的乙醛产率。

要点2：DFT计算结果表明选择性的改变起源于关键中间体吸附能的变化。

要点3：电催化剂表面粗糙度对产物分布具有重要影响。