睚眦必报
景元二年（261年）前后，钟会升迁为司隶校尉。虽然身在外任，但朝廷大小事务和官吏任免权，钟会无不插手。随着手中权力的不断变大，钟会的真实性格也逐渐表露出来。与他在曹髦面前表现出的谦虚不同，他属于是狂妄并且睚眦必报的那种人，魏晋时期的名士嵇康便是死于他手。
钟会曾经撰写过一本《四本论》，刚写完。很想让嵇康看看，揣在怀裏，决定要去见嵇康时，害怕他刁难自己，揣在怀裏不敢拿出来，就在嵇康家门外隔墻扔进去，然后一溜烟跑了。
钟会精明有才思，原先并不认识嵇康。他便邀约了当时一些贤能杰出的人士一起去找嵇康。嵇康正在树下打铁，向秀帮他拉风箱。嵇康挥锤敲打不停，旁若无人，过了很久也不和钟会他们说一句话。钟会觉得自讨没趣，便起身离开。这个时候嵇康对他说：“何所闻而来？何所见而去？”而钟会也不甘示弱，回答他说：“闻所闻而来，见所见而去。钟会自从这次被侮辱之后便将仇记下了，而后一直伺机报复。
景元四年（公元263年，一作景元三年），嵇康的好友吕安的妻子徐氏被吕安的兄长吕巽迷奸。吕安愤恨之下，欲状告吕巽。嵇康与吕巽、吕安兄弟均有交往，故劝吕安不要揭发家丑，以保全门第清誉。但吕巽害怕报复，于是先发制人，反而诬告吕安不孝，使得吕安被官府收捕。嵇康非常愤怒，出面为吕安作证，因而触怒了司马昭。此时，与嵇康素有恩怨的钟会，趁机向司马昭进言，以陷害嵇康。司马昭一怒之下，下令处死嵇康与吕安。
兴兵伐蜀
景元年间，司马昭以蜀汉大将姜维屡屡骚扰边疆，料想他们国土狭小，百姓疲惫，财力将尽，想要派大军伐蜀。群臣皆以不可行，唯独钟会说蜀汉可以攻取。于是，钟会预先与司马昭共同策划谋略，还亲自勘察地形，纵论形势。
景元三年（262年），钟会受封为镇西将军、假节、都督关中军事。 景元四年（263年）秋，魏国举兵攻打蜀汉，命邓艾率三万多人向甘松、沓中等地牵制姜维，诸葛绪率三万多人向武街、桥头等地截断姜维的退路。钟会为主将统兵十馀万，分别从斜谷、骆谷进兵。钟会命牙门将许仪在前修路，自己率领大军跟在其后。过桥时，战马蹄陷入坑中，钟会不顾及许仪先父许褚立下的汗马功劳，将许仪斩首。诸军闻之，无不惊恐畏惧。
当时，蜀汉命令各个防守据点都不要交战，退回汉、乐二城固守。钟会让护军荀恺、前将军李辅各统领万人，分别包围汉城和乐城。钟会西出阳安口，派遣人祭拜诸葛亮之墓，下令军士不得在其墓附近牧马砍柴。钟会又派护军胡烈等走在前面，攻破关城，得到那里储藏的粮食。姜维从沓中撤回，行军至阴平，晃点欲断蜀军后路的诸葛绪；纠集兵力，想杀回关城，未到便听说关城陷落，于是退向白水，与张翼、廖化一起防守剑阁抵御钟会。
剑阁对峙
邓艾追剿姜维直至阴平，想绕过剑阁，从汉德阳进入江油、左儋道，到达绵竹，趋近成都。便邀诸葛绪一同走阴平道。诸葛绪以没有收到向西进发的命令为由拒绝了邓艾，进军白水，与钟会会师。钟会派遣田章等人从剑阁西南方 直出江油。行军不到百里，田章先攻破了蜀汉伏兵三个营垒，邓艾让田章为前锋，长驱直入。而钟会与诸葛绪的部队直奔剑阁。这时钟会的野心又加强了，他为了能够独揽军权，便密报说诸葛绪畏缩不进，并且将他押进囚车运回京城。这样一来，大军都由钟会统领了。
而另一边由姜维率领的蜀汉军队占据天险地势，死守剑阁。钟会大军进攻剑阁，没有攻下来。冬十月，司马昭已经因各路战线频繁报捷，受封晋公、加九锡。魏军攻关不克，运粮路程遥远，钟会已经开始商量退兵事宜。
奇袭破蜀
眼见这次伐蜀就要无疾而终了，钟会心里自然很着急。然而比无功而返更让钟会生气的事情发生了：钟会一向瞧不起的邓艾奇袭得手，率军攻破绵竹，击杀诸葛瞻父子。姜维等听说诸葛瞻已被打败，率部下向东去往巴郡方向。钟会即率大军到达涪县，同时派遣胡烈、田续、庞会等追赶姜维。邓艾率兵逼向成都，刘禅率众投降，蜀汉正式灭亡。刘禅派人命姜维向钟会投降。姜维行至广汉郪县，将自己的符节送给胡烈，又从东道向钟会投降。
钟会下令禁止将士抢掠，礼贤下士，用以安抚蜀地官吏。又结交蒋斌和蒋显，和姜维情好欢甚。十二月二十四日，朝廷下诏，以伐蜀之功劳，册封钟会为司徒(三公之一)，并封县侯，增邑万户。封他的两个儿子为亭侯，封邑千户。
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