单晶pt纳米晶体的原子结构分析
材料的三维（3D）原子排列决定了它们的物理和催化特性。但是由于表面悬空键、缺陷和位错的优势以及有限尺寸所固有的量子效应，纳米晶体的3D结构通常会偏离其整体对应物的周期性原子排列而且这样的偏差在直径小于4nm的小纳米晶体中更加明显。
pt纳米晶体的3D原子图
这种独特的物理特性使纳米晶体成为非均相催化剂具有吸引力。合成的纳米晶群体将趋于具有异质的原子结构。但是，要对单个纳米晶体的水平进行统一控制会非常的困难，而典型的胶体合成中使用的有机配体和溶剂会协调表面原子，并进一步影响纳米晶体的晶体和电子结构。因此，要了解它们独特的性质，需要从溶液相直接在单个纳米晶体的水平上精确和可重复地测定单个原子的位置，而大多数催化和化学反应都发生在溶液相中。可以通过电子断层扫描确定纳米晶体的3D原子结构，从而从倾斜的透射电子显微镜（TEM）图像序列重建结构。
然而，该方法依赖于在真空下和衬底下的图像采集，这会导致纳米晶体的结构变形。由于缺少投影方向，空间分辨率在3D空间中经常不均匀。作为替代方法，基于冷冻TEM的单粒子重建也不适合研究异质纳米晶群体，因为该分析依赖于从大量假设具有相同结构的不同粒子收集的2D图像。之前曾引入3D SINGLE作为解决溶液中纳米晶体3D结构的直接方法，但获得的分辨率仅足以确定3D的整体形态和对如何分析此类信息以提取关键结构因素仍然受到限制。
具有复杂结构的纳米晶体的3D结构分析
今日，在 韩国基础科学研究所(IBS)、首尔国立大学Jungwon Park，美国劳伦斯伯克利国家实验室Peter Ercius和 澳大利亚莫纳什大学Hans Elmlund团队带领下，与 韩国延世大学、韩国建国大学、美国加州大学和 美国卡夫利纳米科学研究所合作，开发了一种“布朗单粒子重建”方法（原子分辨率3D SINGLE），并将其应用于分析溶液中单个Pt纳米晶体的3D原子排列。高分辨率3D密度图显示了来自同一合成批次和拟合原子模型的8个单独的Pt纳米晶的fcc结构的结构异质性，包括单晶度、畸变和位错。3D原子位置的精确分配（±19 pm）允许直接研究晶格膨胀、内部缺陷、表面和位错平面附近的应变及其对自由能的贡献。结果表明，在基于SINGLE方法的实际溶液中得到的结构信息可以为未来改进合成和理解当前材料的性能提供重要的新指导。相关成果以题为 “Critical differences in 3D atomic structure of individual ligand-protected nanocrystals in solution”发表在了 Science。
溶液中pt纳米晶体的原子分辨率3D NGLE
精确的三维（3D）原子结构确定个别的纳米晶体是理解和预测其物理性质的先决条件。由相同的人造晶体在尺寸晶格畸变和缺陷方面被认为是小的但可能是重要的影响，这些缺陷只能通过高空间三维分辨率的结构表征来理解。解决了个人的结构，揭示了配体保护剂pt纳米包浆素溶液的本质异质性，包括结构退化，通过发展原子分辨率的三维液细胞凝集显微技术来制备胶体pt纳米晶体。
pt纳米晶体的3D应变张量分析
结构对自由能的贡献是巨大的，因此在讨论基本的nancrystal性能或应用时必须考虑到它们，看到细微的纳米颗粒差异制造纳米粒子的挑战是，即使对于大小均匀的粒子分布，在原子排列和表面盖层配体中仍然会有一个粒子到下一个粒子的分布。Kim等人利用液体细胞透射电子显微镜重建了仍在液体中分批合成的单个纳米晶体结构。通过对多个粒子的比较，可以发现单个纳米粒子的结构不均匀性和内外壳结构的差异，以及纳米粒子内部缺陷的扩展和内部应变的差异，这些都会影响到每个粒子的物理和化学性质。
参考文献《Science》;
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