暗杀不成，奸相马士英和阉党阮大钺又诬告刘宗周要谋反，拥立另一宗室潞王，迫使他又一次辞职回乡。在离开南京前，再次上疏，对福王进行最后忠告，福王根本不予理睬。自弘光元年（1645）七月十八日到南京就职至九月初辞职，他这次为官，仅仅只有一个多月，而真正在御史台上班仅24天。就在这24天时间里，刘宗周多次疏劾奸臣，建言治国防御大计，颁布禁约十三款，昭示五城都御史。刘宗周殚精竭虑，夜以继日，做了大量工作，人们举手加额而呼，称作“海都爷（海瑞）再来”。
在南京任职期间，他非常节俭，吃饭只是每天买些蔬菜豆腐，仅化一二十文钱，被南京人称之为“刘豆腐”。他辞官离任时只有一担行李在肩，又被南京人称之为“刘一担”。刘宗周受到民众的热烈拥戴，辞官回家时，自发为他送行的百姓成千上万，大家黯然失色，泪如雨下。
决此一朝死，了我平生事
慷慨与从容，何难亦何易
顺治三年(1645) 五月，清兵进入南京，福王外逃芜湖被俘，南明覆亡了。不久，杭州又失守。这时刘宗周在绍兴，消息传来，刘宗周正在家中吃饭，他猛地把桌子给推翻，大声说道：“此予正命时也。”就失声痛哭起来。从此就移居郊外，开始绝食。后来到袓墓辞别后，乘一小船，到了西洋港，叩头北拜再三，大呼：“老臣力不能报国，聊以一死明臣谊。”说罢跃入水中，投水自尽。无奈却选错了地方，因为水浅，求死而不得，未能痛快成仁，船夫把他扶了上来。
回家后，刘宗周就继续绝食，前后共23天。开始还喝点茶水，最后13天里滴水不沾。开头几天，他还是像往常一样跟弟子们进行学术问答。此时他的弟子，著名经学家、史学家、思想家黄宗羲，正在四处打听恩师的下落。连日来，他徒步二百里路程，一路上想着刘宗周对他的教育之恩和父子一般的深情，热泪伴着热汗，不知流了多少。
不料到达恩师家中，恩师却已避居乡下，他又从刘家向城外直奔，翻过峣门山，绕道杨塴村，终于赶到恩师面前。这时，刘宗周已绝食20天了，黄宗羲一眼望见恩师气如游丝的凄惨情形，心如刀割，泪如泉涌，但不敢哭出声来，只是向恩师倾诉来意，叩头请求师训。刘宗周听了，心中生出无限慰藉，但嘴里已经说不出半句话来，只有微微点头而已。
隔了三天之后，弘光元年（1645）闰六月初八日，刘宗周带着悲壮的无奈，呼完了最后一口清气，终于绝食身亡，时年68岁。临终前，张口举目，以手示意，书一“鲁”字，询问鲁王监国之事。他留下的绝命辞如此写道：
“留此旬日死，少存匡济意。决此一朝死，了我平生事。慷慨与从容，何难亦何易！”
刘宗周是明代最后一位儒学大师，也是宋明理学的殿军人物，其思想学说在中国思想史特别是儒学史上，具有承先启后的作用。
刘宗周著作甚多，内容复杂而晦涩，开创的蕺山学派，影响巨大，清初大儒黄宗羲、陈确、张履祥等都是这一学派的传人。当代新儒家学者牟宗三甚至认为，刘宗周绝食而死后，中华民族的命脉和中华文化的命脉都发生了危机，这一危机延续至今。
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